地下水氮素污染已成为全球普遍关注重大环境问题之一。近年来,研究者逐渐发现地下水中过量存在的不仅是无机氮,还有溶解性有机氮(DON),威胁着饮用水安全和地下水环境安全。农业系统中DON的研究常孤立地关注表层土壤(<100 cm)或地下水,而缺乏DON在非饱和-饱和带全剖面的分布特征。此外,DON是具有不同化学组成和结构的复杂混合物,由于检测方法的限制,有近70%的DON组分未知。本研究基于野外原位调查,分析农业区DON含量在非饱和-饱和带的分布特征,进一步通过FT-ICR MS技术,分析DON分子构成的剖面变化特征,并探讨微生物群落结构对DON分子组成的影响。本研究对揭示DON向地下水中的淋失过程、追踪DON由表层土壤迁移至地下水的关键过程具有重要意义。
NO3--N和DON是非饱和-饱和带中主要的氮素形态。总体上,近表层土壤中NO3--N和DON含量最高,含量随深度的增加而减小。尽管如此,深包气带(> 100 cm)中NO3--N和DON的储量分别占包气带(0-320 cm)NO3--N和DON总储量的47.7%、44.9%。深包气带是DON的重要储存区,对地下水质可能存在长期影响。
非饱和带与地下水中的DON分子组分存在差异。非饱和带中的DON以稠环芳烃类和木质素类为主,而地下水中的DON以氨基糖类、蛋白质类、肽类和木质素类为主。通过分析不同层间共有的DON分子发现,仅有< 2.52%的DON分子可能未经转化直接从表层土壤迁移至地下水中,而绝大部分DON分子在向地下水迁移的过程中发生了分子水平的转化,并且转化过程可能发生在整个包气带。
FAPROTAX微生物功能预测结果表明,近表层土壤和深包气带均具有发生氮素转化的微生物基础;由表层土壤至地下水的整个剖面可能都具有DON转化的微生物基础。网络分析和相关性分析进一步表明,DON分子转化中最活跃的细菌可能是Nitrospira、Bacillus和Sphingomonas,这些细菌可能优先利用高N/C比和高H/C比的DON组分,而导致高度不饱和、高芳香性和高氧含量的DON组分得到累积。
Fig. The distribution of dissolved N (NO3−-N, NH4+-N, NO2−-N and DON), moisture, and lithology in the vadose zone (histogram)
图1 非饱和带溶解性氮含量(NO3−-N, NH4+-N, NO2−-N and DON)、含水率和岩性的垂向分布特征
Fig. 2 Spearman's rank correlations between the relative abundance of bacteria and DON components
图2 细菌与DON分子组分之间的斯皮尔曼相关系数热图
论文引用:
Nai Hui, Xin Jia, Liu Yang, Zheng Xilai, Lin Zhiwei.Distribution and molecular chemodiversity of dissolved organic nitrogen in the vadose zone-groundwater system of a fluvial plain, northern China: Implications for understanding its loss pathway to groundwater. Science of the Total Environment, 723. doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.137928.
论文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969720314418